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CuFC吸附1濾工藝處理含137Cs廢水

發布日期:2020-07-25

核化學與放射化學CuFC吸附1濾工藝處理含137Cs廢水王露、趙軍w,胥要2,肖湘竹、鄧1,楊楊1 1.中國工程物理研究院核物理與化學研究所,四川綿陽621900;2.天津大學環境科學與工程學院,天津300072度(C.)、吸附時間、pH值、競爭離子以及CuFC投加量對去污因子的影響。分別用去離子水、地表水和海水配制模擬廢水,當模擬廢水中137Cs的初始活度濃度分別為424X105、2 84X105Bq/L,吸附時間為90min,pH值為7,CuFC投加量為80mg/L,不投加競爭離子時,本工藝的去污因子分別達到206X104、162X104和9.36X101,說明CuFC吸附、微濾工藝是一種高效的含137Cs廢水處理工藝,且具有可觀的應用前景。

137Cs;吸附;微濾隨著我國原子能科學技術的發展,產生的含137Cs廢水量也越來越大。含137Cs廢水的水質體系一般為去離子水(例如反應堆出水)、地表水(例如受到137Cs污染的地表水)和海水(例如因137Cs泄露受到污染的海水)。137Cs半衰期較長,可長期在環境中存在,其放射出的卩粒子及伴隨的Y射線可對人體造成較大傷害,并對自然環境產生嚴重威脅,將含137Cs的廢水處理后達標排放,對人類和環境均具有積極的意義。

―般采用分離-固化的途徑進行處理。常用的分離方法有:沉淀法、揮發法、溶劑萃取法以及無機離子交換法等。其中,無機離子交換劑大多具有耐熱、耐輻照、選擇性好、操作簡便、與環境相容性好等優點而受到廣泛的關注。國內外研究較多的無機離子交換劑有天然/人造沸石、不溶性多價金屬磷酸鹽、金屬亞鐵氰化物、雜多酸鹽復合離子交換劑和硅鈦化合物等。

其中,金屬亞鐵氰化物M,如亞鐵氰化鎳鉀(KNiFC)、亞鐵氰化鈷鉀(KCoFC)、亞鐵氰化鈦鉀(KTiFC)和亞鐵氰化鐵FeT 3、亞鐵(CN)對Cs+表現出了良好的吸附(交換)性能,且具有極高的化學穩定性,因而受到廣泛關注。

膜分離法由于具有固液分離效率高和適應性強等特點,可將吸附后的金屬亞鐵氰化物從液相中分離出來。因此可將金屬亞鐵氰化物吸附與膜分離技術相結合用于含137Cs廢水的處理。Rao等用亞鐵氰化銅(CuFC)吸附結合超濾工藝去除地表水中的137Cs,當水中137Cs的初始活度濃度為1.258X105Bq/L時,去污因子為102;用亞鐵氰化鉀鋅吸附+微濾工藝去除模擬廢水中的137Cs,當廢水中137Cs初始活度濃度為510X0Bq/L、亞鐵氰化鉀鋅投加量為83mg/L時,單級無機吸附微濾段的去污因子為5.韓非等采用單級亞鐵氰化銅(CuFC)吸附-微濾工藝去除實驗廢水(用天津自來水配制,水質參數列于表1)中的133Cs,當CuFC投加量為20 m/L時,平均去污因子達2 102463X102.由于在韓非等的實驗中,廢水的初始Cs+質量濃度高達100fg/L,達到了實際含137Cs的低放射性廢水中Cs+的質量濃度(<10pg/L)的1000倍以上,且廢水水質不同(實際含137Cs的低放射性廢水普遍為去離子水體系),為更好地考察CuFC吸附微濾工藝對含137Cs的低放射性廢水的處理效果,分別用去離子水、地表水和海水,加入放射性137Cs配制實驗模擬廢水,并采用單級吸附微濾工藝去除模擬廢水中的137Cs,研究廢水中137Cs初始活度濃度、CuFC投加量、吸附時間、廢水pH值、競爭離子投加量對去污因子的影響,以期為采用CuFC吸附微濾組合工藝處理含137Cs放射性廢水提供借鑒。

表1天津自來水水質分析指標總硬度(CaC3)總堿度(CaC3)實驗所用主要試劑純度均為分析純,各試劑除了溶解稀釋外不經過其他預處理。氯化氫、氫氧化鈉、氯化鈉、氯化鉀、氯化鈣均為成都市科龍化工試劑廠生產。

WX型混合纖維素酯微孔濾膜(孔徑0 22fm,直徑50mm)用于混合液過濾。

富華79-1磁力攪拌儀,上海富華實驗儀器有限公司,用于攪拌CuFC懸濁液;HNY-2102恒溫培養振蕩器,天津市歐諾儀器儀表有限公司,用于振蕩目標溶液;AP-01P真空抽濾機、天津奧特賽恩斯儀器有限公司,溶劑過濾器、500mL、杭州常勝科教器具廠,用于混合液抽濾;CANBERRABE5030高純鍺伽馬譜儀,美國CANBERRA公司,用于檢測溶液中137Cs的活度濃度;PHS2FpH計,上海精科公司,用于測廢水的pH值;METTLERTOLEDO電子天平,精度為Q000用于稱量固體藥品。所有測量儀器均在檢定有效期內。

1.2實驗方法在250mL錐形瓶內加入一定量的137Cs標準溶液(用北京同輻同位素公司生產的137Cs原液加去離子水配制,活度濃度為424X107Bq/L),然后加入150mL去離子水或地表水或海水,配制模擬廢水。去離子水用Millipore純水發生器制備,電導率為0.7us/cm;地表水、海水的水質參數列于表2.表2實驗用水水質分析指標地表水海水總硬度(CaC3)總堿度(CaC3)用Na4Fe(CN)和Cu(N3)2進行沉淀反應,制備CuFC(分子式為Cu2Fe(CN)7氏0),制備得到CuFC的懸濁液,其沉降性能良好,懸濁液顆粒粒徑*小為0.55um,*大為45um,粒徑為0.5511.24um的顆粒體積分數為50%.大于實驗用微濾膜的孔徑(0.22um)過濾時顆粒不會穿過濾膜。

0(2.3節實驗中分別調節模擬廢水pH值為2.211.2),在模擬廢水中加入一定量的吸附劑CuFC(2. 4節及2.5節實驗中先加入一定量的K+、Na+、Ca2+或腐殖酸),在25°C和200r/min下,震蕩一定時間(吸附時間)后,用抽濾裝置抽濾,濾液制樣后用Y譜儀測量137Cs的活度濃度。13去污因子的計算去污因子(DF)按公,**不同的是本實驗廢水中Cs+初始質量濃度小3個數量級。由此可以推斷,盡管CuFC對Cs+有很強的親和力和高選擇性,但質量濃度的不足會使Cs+在與其他離子競爭的過程中處于劣勢。

5CuFC投加量的影響分別用去離子水、地表水和海水配制三組模擬廢水,使其C.分別為424X105Bq/L、2.84X105Bq/L和2.84X105Bq/L,分別向每組投加不同量的CuFC后進行廢水處理實驗,結果示于。由可知:DF隨CuFC投加量的增大而增大,當CuFC投加量小于30mg/L時,DF迅速增大;CuFC投加量從30mg/L增加到80mg/L時,DF緩慢增大,當CuFC投加量達到80mg/L時,對于分別用去離子水、地表水和海水配制的模擬廢水,DF分別達到2. 104、1.62X104和9.36X101.綜合考慮137Cs去除效果及藥劑成本,采用單級CuFC吸附濾工藝處理含137Cs廢水時,合適的CuFC投加量為3060mg/L.在相同的CuFC投加量下,對于分別用去離去離子水,C0――地表水,C0子水、地表水、海水配制的三種模擬廢水,df的大小順序為:去離子水>地表水>海水,這是因為三種廢水中競爭離子濃度的大小順序為:去離子水<地表水<海水。對于用地表水配制的模擬廢水,當CuFC投加量為2040mg/L時,DF達23X1033.96X103,而韓非等的研究中,DF僅為2. 102463X102,兩次研究中DF的差異主要是由實驗模擬廢水中離子種類及濃度的差別(見表1和表2)所致。

本實驗中,對于用地表水配制的模擬廢水,當CuFC投加量為80mg/L時,DF達1.62X104.而鄧等的研究中,當亞鐵氰化鉀鋅投加量為87X101.可見,用單級吸附濾工藝處理含137Cs廢水時,采用CuFC作吸附劑的處理效果遠優于采用亞鐵氰化鉀鋅作吸附劑。

葉明呂等用斜發沸石去除模擬地下水中的Cs,當沸石投加量為105mg/L(固液比為1:10g/mL)、吸附時間為10d時,DF為103;可見,采用CuFC作吸附劑處理含137Cs廢水的處理效果也優于沸石,且吸附平衡時間僅為90min.福島核事故后,采用沸石填充柱結合加壓上浮裝置、絮凝沉降三級組合工藝處理含高濃度137Cs的海水,DF為106;本實驗中采用單級CuFC吸附濾工藝處理含137Cs的模擬海水(CuFC投加量為80mg/L),DF接近102(DF為96)。綜上所述,CuFC吸附濾工藝對于含137Cs廢水有較高的去污因子,且當廢水含鹽量較高時,仍具有較好的去污效果。因此可用于核燃料后處理廢水及海水等高含鹽量的含137Cs廢水處理,應用前景非??捎^。

3結論采用單級CuFC吸附濾工藝處理含137Cs廢水時,當吸附時間大于20min,pH值為137Cs的去除效果較好。且模擬廢水中137Cs的初始活度濃度越大、競爭離子投加量越小時,對137Cs的去除效果越好。

采用單級CuFC吸附濾工藝處理含137Cs的模擬海水時,去污因子接近102,表明CuFC吸附微濾工藝可用于核燃料后處理廢水及海水等高含鹽量廢水中137Cs的去除,具有可觀的應用前景。


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